但徐志摩一直没有信来，直到张君劢从法国归来。他敏锐地告诉妹妹：“他这么久没写信给你。一定是出了什么岔子。你非去不可。”并和徐申如商量，如果继续这样两地分离下去，徐志摩和自己妹妹的心就要越离越远了。徐申如在生意上虽然头脑精明，但在有些思想观念方面却非常守旧，他认为女人“无才便是德”，一个什么也不懂、什么也不想知道的女子比起那些在外读书求知的新派女性显然要好管得多，所以他说：“她要跟老太太作伴，还要照顾娃娃”。不过，徐家最终还是决定送张幼仪出国。那是因为徐志摩离国之初本来是遵从父愿，打算回国后继承家业，进入金融界或政界的，但是1920年9月末，一直怀有成为“中国的汉密尔顿美国著名政治家，曾任财政部长。 ”抱负的他却做出了一件让所有人都大吃一惊的事情，突然放弃即将获得的美国哥伦比亚大学博士学位，启程前往英国伦敦。
徐志摩此行的目的是追随英国哲学家、剑桥大学教授罗素，不料罗素恰巧受北大校长蔡元培等人邀请赴中国讲学一年，徐志摩的愿望于是落了空。然而也正是在这里，徐志摩遇到了影响他一生命运的女人——林徽因。
林长民，林徽因的父亲，曾任“中华民国”临时“参议院”和“众议院议长”、段祺瑞内阁司法总长。1920年春，林长民以中国国际联盟同志会驻欧代表的身份，携女儿林徽因赴英国。这一年，林徽因年仅16岁。
同年秋，徐志摩抵达伦敦，结识了陈西滢、章士钊和英国著名作家威尔斯等人，并在次年年初的一次讲演会上邂逅了林长民。林长民是梁启超的好友，徐志摩早就听闻其名，只是无缘得识。初次见面，徐志摩的注意力都集中在这位谈吐清奇的长者身上，并没有太注意他身旁那位稚气未脱的少女。徐、林二人一见如故，相谈甚欢，徐志摩于是开始经常拜访林长民。张奚若曾和徐志摩一同前往林长民的寓所，他后来回忆说，林徽因当时还是一个小女孩，梳着两条小辫子，差一点管他和徐志摩叫叔叔。
不过几次交往过后，徐志摩惊异地发现，林徽因不仅长相俊美，而且小小年纪，聪慧异常，举止、谈吐高雅不俗，情感丰富，热情开朗，对于文学和艺术有着非凡的悟性。
少女时代的林徽因林徽因的生母何雪媛是林长民的二房姨太太，在林的原配叶氏病逝后被娶过门。何雪媛的父亲在浙江嘉兴开有一个小作坊，家境殷实，何雪媛作为家中最年幼的女儿，不免有些任性，而且既不认字，又不会女红，出嫁后不受婆婆和丈夫的喜爱。林徽因8岁那年，林长民又娶了一位姨太太程桂林，何氏由此更受冷落。不过尽管如此，林长民对于天资聪颖的女儿林徽因却甚为疼爱，这次旅欧他特意带女儿同行，为的就是让她开阔眼界。他甚至不无骄傲地说：“做一个天才的女儿的父亲，不是容易享的福，你得放低你天伦的辈份先求做到友谊的了解。”
虽然有父亲的百般呵护，但生母的境遇和性格还是给年幼的林徽因造成了不可弥补的伤痕，也促成了她的早熟。1937年11月9日，抗战初期，林徽因来到长沙，心情不好，在给好友沈从文的信中回忆伦敦岁月，她写道：
“差不多二十年前，我独自坐在一间顶大的书房里看雨，那是英国的不断的雨。我爸爸到瑞士国联开会去，我能在楼上嗅到顶下层楼下厨房里炸牛腰子同洋咸肉，到晚上又是在顶大的饭厅里(点着一盏顶暗的灯)独自坐着，垂着两条不着地的腿同刚刚垂肩的发辫，一个人吃饭一面咬着手指头哭——闷到实在不能不哭！理想的我老希望着生活有点浪漫的发生，或是有个人叩下门走进来坐在我对面同我谈话，或是同我同坐在楼上炉边给我讲故事，最要紧的还是有个人要来爱我。我做着所有女孩做的梦。而实际上却只是天天落雨又落雨，我从不认识一个男朋友，从没有一个浪漫的人走来同我玩——实际生活所认识的人从没有一个像我所想象的浪漫人物，却还加上一大堆人事上的纷纠。”
当时的林徽因正在爱丁堡的圣玛利亚学院读书，父亲交友甚广，家中经常有中外友人来访。因为父亲身边没有其他女性，而且经常出门在外，林徽因自然而然地承担起了主妇的职责，负责招待到访的客人，这其中就包括徐志摩。
徐志摩帮助孤单敏感的少女打开了一扇通往英国文学的大门，她热爱上了雪莱、拜伦、勃朗宁，而她仿佛一个理想中的人物，突然出现在现实生活里，也让他由衷地惊异、赞叹，渐渐地迷醉。他仿佛吹着了一种奇异的风，照着了奇异的月色，将不可遏止的激情倾注于诗歌的创作。
许是命运的捉弄，徐志摩初到伦敦后两个月，因为内心的苦闷，也因为妻兄张君劢的催促，在1920年11月26日的家信中，他终于提出让父母送张幼仪出国：“从前鈖媳尚不时有短简为慰，比自发心游欧以来，竟亦不复作书。儿实可怜，大人知否？即今鈖媳出来事，虽蒙大人慨诺，犹不知何日能来？张奚若言犹在耳，以彼血性，奈何以风波生怯，况冬渡重洋，又极安便哉。如此信到家时，犹未有解决，望大人更以儿意小助奚若，儿切盼其来，非徒为儿媳计也。”
1921年春，当张幼仪终于踏上轮船，满怀希望地前往法国马赛港时，对伦敦方面发生的变故还毫不知情。同船的人得知她是前去与丈夫团聚，纷纷赞叹她好福气，但张幼仪自己心中，却隐隐地感到不安。兄长和徐志摩父母的担心也传染到她，让她想起了在她怀孕之前的一件事。有一次，徐志摩仿佛被关在笼子里的困兽一样，在房间里踱来踱去地说：中国正经历一场变局，这场变局将使个人获得自由，不再成为传统习俗的奴隶。这些传统让他无法依循自己的真实感受行事，所以他要向这些传统挑战，成为中国第一个离婚的男人。她当时听了虽然感到吃惊，却毫不担心。在她的观念里，离婚只有在女人失贞、善妒、不好好对待公婆等情况下才会发生，连娘家都不会接纳被遗弃的女人，她们只能卖娼、出家或者自尽，而她没有做过任何对不起徐家的事，她不认为以徐志摩的教养和家庭会逼她走上失去名誉女人才会走的绝路。他要去西方，当然要表现得西化一点，她这样想，全没有把他的话当真。但是五四运动前后社会上一波又一波的学生运动，让她明白了徐志摩说得没错，中国社会的确正在酝酿着一场剧变，而这些又在悄然改变着人们的思想和生活。在异国他乡，她和徐志摩之间的关系会有改变吗？她期望他们之间的距离还不至于太远。
船到马赛，倚在船栏上的张幼仪看到了人群中的徐志摩。他穿着一件黑色大衣，脖子上围着一条白丝巾，虽然她从来没有看到过他穿西装的样子，还是一眼就认出了他。“我晓得那是他。他的态度我一眼就看得出来，不会搞错，因为他是那堆接船人当中唯一露出不想到那儿的表情的人。”张幼仪的心立刻凉了一大截。
她本来就不是一个活泼灵动的人。当她终于站到他面前的时候，内心的急切、快乐、期望更是已经被她小心地收藏了起来。那一刻，她恨他让自己变得如此呆板无趣。
在巴黎的百货商店，徐志摩帮助张幼仪挑选了几件衣服和一顶帽子，尽管如此，他打量她的眼神依然是冰冷的。然后他们一起照了几张照片，为的是寄回硖石，让徐家人看到他们在异乡幸福生活的模样。
在飞往伦敦的飞机上，张幼仪因为眩晕而呕吐起来，徐志摩嫌弃地把头撇到一边，说“你真是个乡下土包子”。话刚说完不久，他也呕吐起来。她于是带着小小的恶意，回击说：“我看你也是个乡下土包子。”
张幼仪初到欧洲和徐志摩合影他们在伦敦住了一段时间。和朋友们在一起的徐志摩热情快活、神采飞扬，但当夜里，朋友散去，忧郁就开始笼罩到了他的脸上。地域没有改变他们之间的关系，他们依旧只是没有感情的夫妻。张幼仪说：“有一次，他和我一起躺下后，他的呼吸声不但没有缓和下来，反而因为觉得挫折和失败而扬起——他在最想摆脱我的时候，败给了我的肉体，对我们要厮守在一起这件事感到气馁。”之后徐志摩经狄更生的介绍，从伦敦大学经济学院转到康桥皇家学院做文科特别选科生徐志摩对于在伦敦政治经济学院的学习生活不满，与狄更生相识后，狄更生看出他的烦闷，竭力推荐他去康桥皇家学院。徐志摩写信给两个学院，都回说名额已满。最后狄更生以院友身份帮他联系，院方答应给徐志摩一个文科特别选科生资格，让他可以随意选课听讲，但不参加考试、也不必做论文。 ，他们于是搬到了离康桥6英里的沙士顿。
张幼仪本以为自己出国后可以夫唱妇随，重拾因为结婚生子而中断的学业，不料在沙士顿，她变成了一个十足的家庭主妇，买东西、洗衣服、打扫房间、准备一日三餐。她说：“我没办法把任何想法告诉徐志摩，我找不到任何语言或词藻说出，我知道自己虽是旧式女子，但是若有可能，我愿意改变。我毕竟人在西方，我可以读书求学，想办法变成饱学之士，可是我没法子让徐志摩了解我是谁，他根本不和我说话。我和我的兄弟可以无话不谈，他们也和徐志摩一样博学多闻，可是我和自己的丈夫在一起的时候，情况总是‘你懂什么？’‘你能说什么？’”
